MXene是一种新兴的二维过渡金属碳化物，具有高电导率、高表面积、优异的电化学储能性能，自2011年首次报道以来，受到广泛关注。然而由于MXene薄膜较低的力学性能，限制了其在柔性储能领域中的应用。传统的共混方法，由于弱界面作用和分散性差等因素导致MXene薄膜力学性能较低。聚合物虽然可与MXene复合提高其力学性能，但电导率很难进一步提高。因此，如何制备兼具高力学性能和高电导率的MXene柔性薄膜成为该领域的巨大挑战。 

为了解决这一难题，我校best365官网登录入口程群峰教授课题组提出了界面复合协同策略。该研究发现了MXene纳米片与氧化石墨烯发生Ti-O-C共价键交联的现象，并揭示了共价键交联的机理。同时与π堆积作用结合，实现了共价键和π堆积作用的协同效应。通过小角散射和广角散射研究发现这种Ti-O-C共价键和π堆积作用的界面协同，不仅降低了MXene复合薄膜的孔隙率，而且还提高了石墨烯的规整度，获得了高密实度的MXene功能化石墨烯复合薄膜（MrGO-AD），韧性高达~42.7 MJ m-3，而电导率达~1329.0 S cm-1。以这种超韧导电MXene功能化石墨烯复合薄膜材料为电极组装的柔性超级电容器表现出优异的性能。  

研究发现MXene功能化石墨烯薄膜具有超高韧性、拉伸强度和电导率。课题组采取原位拉曼光谱和分子动力学模拟揭示了MXene功能化石墨烯薄膜材料优异韧性的机制，归因于MXene与石墨烯之间的Ti-O-C共价键、MXene层间滑移作用以及π堆积作用间的协同效应。以这种超韧导电的复合薄膜为电极，组装的柔性超级电容器表现出高的体积能量密度~13.0 mWh cm-3，在0º到180º下进行17000次弯曲循环后，容量保持率仍为~98%。除此之外，串联后的柔性超级电容器在平铺、弯曲和扭曲状态下均能使LED灯正常工作。因此，我们提出的MXene功能化氧化石墨烯策略，为制备兼具力学和电学性能的二维复合薄膜材料提供了新的研究思路和方向。

MXene与氧化石墨烯形成Ti-O-C共价键的示意图（a），石墨烯薄膜材料的广角激光散射图：（b）rGO和（c）MrGO-AD，表明石墨烯纳米片的规整取向度提高。以MXene功能化石墨烯复合薄膜材料为电极组装的柔性超级电容器显示出优异的机械稳定性：（d）不同弯曲率的容量保持率，（e）在0º到180º下进行17000次弯曲循环的容量保持率。

 

 

该工作得到中科院院士江雷教授指导，美国劳伦斯国家实验室资深科学家Antoni P. Tomsia教授、中国科学院化学研究所李明珠研究员、英国帝国理工大学Eduardo Saiz教授、美国德州大学达拉斯分校房少立教授和美国工程院院士Ray H. Baughman教授的通力合作，得到国家自然科学基金优秀青年基金（51522301）、面上项目（21875010）和牛顿高级学者基金（519611303088），北京市杰出青年基金（JQ19006），以及北航青年拔尖人才计划、青年科学家团队、生物医学工程高精尖中心、111引智计划（B14009）等项目的资助。

 

论文原文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-020-15991-6